成果简介
在碳中和和碳达峰的战略背景下，二氧化碳的科学减排和综合利用的形势十分严峻，二氧化碳固定活化及化学转化成有机物对于人类的未来具有实际意义。基于C-O和C-H键的构筑，本工作围绕如何实现CO2催化转化过程中CO2的活化这一关键科学问题，用热催化和光催化等对CO2进行活化，研究CO2与催化剂之间的弱相互作用及等离子体中CO2的活化机制，在较为温和的条件下，将CO2转化为甲醇、甲烷和二甲醚等，高效实现CO2催化转化为可用化学品，取得了多项创新性成果：
1．多相催化CO2转化的研究。本项目成功制备了Co基和Cu-Fe基催化剂，添加适量的Zr、Ce和La等结构/活性助剂对催化剂的微观结构及表面电荷进行调变，并联合甲醇脱水催化剂，在较低温度下将CO2活化并转化为甲烷、甲醇或二甲醚等化学品，对CO2催化转化过程的本征动力学和CO2-催化剂间的弱相互作用进行研究，揭示了CO2在较低温度下的反应过程和本质，从理论及实验上研究催化剂的构效关系及CO2的催化转化机制。
2．含Y光催化材料的设计与光催化CO2还原。利用Y的外层电子中存在空轨道，可接受其他电子，可控制备和构筑了具有独特晶体结构、界面结构和具有较好可见光吸收性能的BiYO3光催化剂，通过改变Bi与Y的原子比，改善了催化剂的表面电子结构和提高了催化性能，利用Cu对BiYO3催化剂进行改性，调变催化剂的带隙能量和氧空位的数量，使其有效地促进电荷分离。并将合成的含Y催化剂应用于光催化CO2还原过程中。
3．等离子体放电与化学反应工程交叉结合活化CO2转化。等离子体富含离子、电子、激发态物质和自由基等极活泼的化学活性物质，可振动、激发、活化和转化CO2小分子，项目设计新型的等离子体催化反应器，研究了等离子体对CO2的活化效应及影响，获得了良好的电场分布与活性物种分布，实现等离子体过程中能量和物质的最大化，并通过对比有无等离子体活化过程的本征动力学，研究了等离子体对CO2催化转化过程热力学和动力学的影响。
该成果获2020年广西科学技术奖自然科学类（多相催化二氧化碳活化及转化的研究）三等奖、获2022年中国化工学会科学技术奖基础研究成果类（二氧化碳活化及催化转化的应用基础研究）三等奖。
应用前景
本成果可将温室气二氧化碳转换成有用的化工产品，具有很好的经济效益和环境效益。
1. 工艺简单，操作简便，反应过程绿色化，反应速率快，二氧化碳的转化率高，且二甲醚的选择性好，收率高；
2. 二氧化碳甲烷化的二氧化碳转化率大于90%，甲烷选择性接近100%；
3. 等离子体活化二氧化碳制备二甲醚的装置的反应不需要高温、高压。经活化后的二氧化碳易与其他物质发生反应，在相同的压力及温度下，可获得更高的二甲醚收率。
成熟度
成果已经开展小试。
成果展示
知识产权情况
成果完成人
化学化工学院：秦祖赠，苏通明
成果转化，请联系成果与合作处，联系人：刘老师，联系电话：0771-3272162。